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云霧室系統中在線檢測氨含量
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發布時間:2012-04-19 閱讀:6028

研究萬億分之一級的氨含量對成核過程的影響
 
引言
 
氨在大氣化學中具有重要的作用,主要表現在其可與各類酸反應形成氣溶膠,并且促進了新顆粒進行三元均勻成核,因此普遍認為,低濃度氨已經對成核效率起到了促進作用。但對這一促進作用的實際大小還存在爭議,為了將氨的作用量化,多種方法用于檢測氨的含量。如化學電離質譜法CIM,氧化鉬轉變法和檸檬酸鹽分解法等,其中CIM法最為被推崇,其優勢在于時間分辨率高響應快,但同時高背景導致了低檢測限。除此之外,對氨濃度測定的難度還在于氨的狀態介于氣體和氣溶膠之間,難以將氣態氨與顆粒態隔離,可以被各種表面吸附產生氫鍵,并且擴散系數較高,這些都導致采樣中樣品流失和低響應時間。本文中采用的氨檢測在CERN的云霧室中進行,實驗旨在研究pptv級的氨含量對硫酸/水成核速率的影響,實驗前杜絕了相關氣溶膠的出現,從而避免了氣態與顆粒氨的分離,再加上新型的取樣線設計將采樣損失降至最低,通過長程吸收光譜法高時間分辨地確定pptv級氨的混合比例。
 
實驗方法及裝置
 
貝賽羅顯色法(氨與次氯酸鈉和酚在堿性溶液中反應生成藍色靛酚,在640nm存在吸收),催化劑為亞硝基鐵氰化鈉,為了增加響應采用LWCC液體波導毛細管池,附加紅色LED光源,檢測設備為海洋光學USB2000光譜儀。
 
從Lambert-Beer定律可以得知,靛酚濃度與吸光度成正比,因此氨正比于吸光度,儀器的背景定期扣除,在線檢測每2s輸出數據,將云霧室內濃度與儀器背景的差值作為氨濃度。云霧室為直徑3m,總26.1m3的不銹鋼圓筒,云霧室內溫度精確調控,穩定性在0.01K,純凈空氣為液氮與液氧79:21氣化混合得到,痕量氣體SO2和NH3通入前用該純凈空氣稀釋,由各自的不銹鋼管路進入室內,以避免交叉污染。
圖1 裝置圖示:R1和R2分別表示酚+硝基氫氰酸和次氯酸鹽加入.
 
結論
 
根據圖2,儀器響應在400nM內為線性,符合下列等式:ABS=(0.0013+2.4*10-5)[NH4],ABS為吸光度,檢測限為35pptv。
圖2不同銨根濃度得到的定標曲線.
 
不同氨含量的成核速率在中性宇宙射線和帶電介子束條件下檢測,成核速率對少量氨的加入十分敏感,氨濃度從35pptv增加至100pptv,中性和離子誘導成核率增加了10倍,在200pptv,成核速率達到飽和,這些觀察結果表明,成核速率在氨含量低于100pptv時極度依賴氨含量。
圖3 292K,[H2SO4]=1.2x108cm-3時成核速率與氨濃度的關系.
 
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